Огромная слава пришла к Александру Демьяненко в 1965 году после выхода комедии Леонида Гайдая «Операция „Ы“ и другие приключения Шурика». Герой, которого по сценарию сначала звали Владиком, но после того как на роль появилась кандидатура Александра Демьяненко был переименован в Шурика, стал актёрским проклятием. Сам Демьяненко Шурика очень не любил, считая, что он загубил его карьеру — у зрителей он стал ассоциироваться только с комедийным студентом, хотя до его появления на экране у актера уже были главные и очень разноплановые роли…

Молодой муж и отец Игорь Виноградов

«Взрослые дети», к/с «Мосфильм», 1961, реж. В. Азаров

В фильме «Взрослые дети» у Александра Демьяненко роль молодого человека за которого вышла замуж дочь только что вышедшего на пенсию Анатолия Королёва. Появление Игоря стало неожиданностью для родителей девушки, которые планировали спокойно и беззаботно провести пенсию. Они не хотят расставаться с дочерью и уговаривают молодых жить вместе, хотя графики жизни двух поколений совершенно не совпадают. Вскоре у пары рождается ребёнок и жизнь становится хоть и еще сложнее, но и веселее одновременно…

На момент съемок Александру Демьяненко было 24 года, и он сам был в статусе молодого мужа — был женат на девушке, с которой познакомился еще в девятом классе.

Работник сберкассы Дима Горин

«Карьера Димы Горина», к/с им. М. Горького, 1961, реж. Ф. Довлатян, Л. Мирский

«Карьера Димы Горина», к/с им. М. Горького, 1961, реж. Ф. Довлатян, Л. Мирский

Лирическая комедия «Карьера Димы Горина» — первый фильм, где Александр Демьяненко сыграл главную роль и стал очень узнаваемым актёром. Его Дима Горин — человек кристальной честности, старающийся никого не обижать и не допускать ошибок. Образцового сотрудника собирались повысить, но тут он на радостях совершил финансовую ошибку и, чтобы вернуть неправильно выданную сумму, отправился в Сибирь. Для робкого и интеллигентного Димы эта поездка стала поворотной — он влюбился в местную девушку, устроился в бригаду монтажников-высотников и начал строить новую карьеру…

Александр Демьяненко занимался боксом и поэтому в сцене «разборок» Димы и Софрона, которого играл Владимир Высоцкий, знаменитому барду пришлось тяжело. Демьяненко бил его довольно ощутимо, да еще и несколько дублей подряд. В перерыве Александр подошел к Высоцкому, извинился и предложил на следующих дублях бить в другую сторону челюсти, чтобы ничего не повредить.

Младший лейтенант Ивлев

«Мир входящему», к/с «Мофильм», 1961, реж. А. Алов, В. Наумов

«Мир входящему», к/с «Мофильм», 1961, реж. А. Алов, В. Наумов

Фильм «Мир входящему» вышел почти одновременно с «Карьерой Димы Горина» и драматический герой Александр Ивлев стал для актёра таким же знаковым персонажем, как комедийный бухгалтер Горин. Молодой лейтенант Ивлев прибыл в Берлин за несколько дней до капитуляции Германии. Ему поручают переправить в тыл беременную немку и доставить контуженного солдата в госпиталь. Ему предстоит трудный путь, который он окончит уже совсем другим человеком…

«Мир входящему» получил два приза на Венецианском кинофестивале. Режиссёры фильма Александр Алов и Владимир Наумов уже не первый раз работали с Александром Демьяненко. На третьем курсе ГИТИСа он сыграл дебютную роль в их фильме «Ветер», которая завершала комсомольскую трилогию «Тревожная молодость» и «Павел Корчагин».

Серьёзный жених Сергей

«Первый троллейбус», к/с им. М. Горького, Одесская к/с, 1963, реж. И. Анненский

В мелодраме «Первый троллейбус» Александр Демьяненко играет очень серьезного, вдумчивого и надежного жениха главной героини. Однако, Светлане с таким положительным молодым человеком скучно — он настаивает на поступлении в институт, на получении образования, на созидательном труде… Сергей хоть и любит, но не понимает, что она нашла свое призвание. Вместо института она с удовольствием водит троллейбус, возя на работу и с работы заводскую молодежь.

Режиссёр фильма Исидор Анненский собрал самых ярких представителей молодого поколения актеров, которые потом стали знамениты на весь СССР — Олег Даль, Савелий Крамаров, Ирина Губанова, Евгений Стеблов, Нина Дорошина, Виктор Борцов и, конечно, Александр Демьяненко…

Бродячий музыкант Ян

«Каин XVIII», к/с «Ленфильм», 1963, реж. Н. Кошеверова, М. Шапиро

«Каин XVIII», к/с «Ленфильм», 1963, реж. Н. Кошеверова, М. Шапиро

Сказку «Каин XVIII» по пьесе о пьесе Евгения Шварца «Голый король» с отсылкой к библейским мотивам после первого показа отправили на полку за неприкрытую политическую сатиру.
Основной сюжет сказки разворачивается после убийства Авеля с помощью новых технологий — «атомного» комара. Каин стал королём и дожил до преклонных лет с репутацией тирана и самодура. Уже в старости он решил жениться на принцессе из соседнего королевства, в которую был влюблён нищий бродячий музыкант Ян. Вместе с другом Жаном ему предстоит пройти долгий и опасный путь, но всё-таки спасти принцессу от Каина.
На съёмках сказки Александру Демьяненко пришлось примерить платье и освоить азы макияжа — в образе девушки лёгкого поведения Яну предстояло очаровать начальника Тайной Полиции.

Следователь Андрей Поликанов

«Государственный преступник», к/с «Ленфильм», 1964, реж. Н. Розанцев

Главный герой детектива «Государственный преступник» продолжил череду драматических героев Александра Демьяненко — фильм вышел сразу после драмы «Сотрудник ЧК» и является ее негласным продолжением.
Молодой следователь по особо важным делам Поликанов расследует дело диверсанта и предателя Золотицкого, перешедшего в годы Великой Отечественной войны на сторону немцев, а после скрывшегося с поддельным паспортом.
Фильм «Государственный преступник» занял третье место в прокате, а сценарист Александр Галич получил Почетную грамоту от КГБ СССР. Александр Демьяненко был уже признанным драматическим актёром, поэтому его сразу утвердили на роль следователя. После этого фильма Леонид Гайдай обратил внимание на актера, когда искал кандидатуру на главною роль в комедии «Операция „Ы“ и другие приключения Шурика»…